Xem mẫu
EXCITON LOẠI 2 TRONG HỆ HAI CHẤM LƯỢNG TỬ
Võ Thị Hoa1
Tóm tắt: Khái niệm exciton được đưa ra lần đầu tiên vào năm 1931 bởi Frenkel, sau
đó bởi Pieirls, Wannier, Elliot, Knox ... Do tương tác Coulomb giữa một điện tử trong vùng
dẫn và một lỗ trống trong vùng hóa trị mà hình thành trạng thái liên kết cặp điện tử - lỗ
trống được gọi là giả hạt exciton... Tùy thuộc vào sự phân bố của cặp điện tử - lỗ trống
trong không gian pha mà người ta chia exciton thành hai loại: exciton loại 1 và exciton
loại 2. Có rất nhiều kết quả nghiên cứu trên thế giới về exciton loại 1. Đối với exciton loại
2, đây là một tổ hợp mới hầu như chưa được nghiên cứu nhiều. Bài viết này trình bày
những kết quả chính nghiên cứu về năng lượng liên kết của exciton loại 2 trong hệ hai
chấm lượng tử.
Từ khóa: Exciton, Chấm lượng tử (QD), Năng lượng liên kết.
1.Mở đầu
Khái niệm exciton đầu tiên được đưa ra năm 1931 bởi Frenkel, sau đó là Pieirls,
Wannier, Elliot, Knox… Khi chiếu chùm tia sáng vào bán dẫn thì một số điện tử ở vùng
hóa trị (Valence band-VB) hấp thụ ánh sáng nhảy lên vùng dẫn (Conduction band-CB), để
lại VB các lỗ trống mang điện tích dương. Do tương tác Coulomb giữa lỗ trống ở VB và
điện tử ở CB mà hình thành trạng thái liên kết cặp điện tử - lỗ trống được gọi là giả hạt
exciton. Tùy thuộc vào sự phân bố của cặp điện tử - lỗ trống trong không gian pha mà
người ta chia exciton làm hai loại: Exciton loại 1 và exciton loại 2.
* Exciton loại 1 (exciton thẳng, exciton truyền thống): được hình thành bởi liên kết
của điện tử hoàn toàn trùng
cặp điện tử và lỗ trống, trong đó không gian pha
của lỗ trống, ở đây
là xung lượng và toạ độ của điện
với không gian pha
tử,
là xung lượng và toạ độ của lỗ trống [0, 0].
* Exciton loại 2 (exciton xiên): giả hạt này được hình thành cũng từ liên kết cặp của
điện tử và lỗ trống. Tuy nhiên, không gian pha của điện tử và lỗ trống không hoàn toàn
trùng nhau [0, 0, 0, 0]. Chính vì vậy, người ta còn gọi exciton loại 2 là exciton xiên. Sự
không trùng nhau trong không gian pha có thể ở không gian (xiên theo tọa độ), hoặc
trong không gian (xiên theo xung lượng), hoặc trong cả hai.
Hiện nay, có nhiều kết quả nghiên cứu trên thế giới về exciton loại 1. Đối với
exciton loại 2, đây là tổ hợp rất mới hầu như chưa được nghiên cứu nhiều và là mục tiêu
nghiên cứu của bài viết này.
2.Nội dung
2.1. Mô hình exciton loại 2 trong hai chấm lượng tử
Chấm lượng tử (Quantum dot – QD) là một hạt nhỏ (bán dẫn, kim loại, polime), có
bán kính một hoặc vài nanomet. Một hạt như vậy có thể chứa từ
điện tử. Người
1
TS, Phòng QLKH & HTQT, trường Đại học Quảng Nam.
27
VÕ THỊ HOA
ta có thể điều khiển cấu tạo, kích thước, hình dáng của QD, số lượng các điện tử bên trong
cũng như điều khiển sự tương tác giữa các chấm một cách chính xác nhờ sử dụng các kỹ
thuật tiên tiến. Trong chấm, điện tử được giam giữ theo cả 3D gần giống như các nguyên
tử nên QD còn được gọi là nguyên tử nhân tạo.
Xét bài toán cặp điện tử - lỗ trống nằm trong hai QD (exciton loại 2), ta chọn các QD
có dạng hình cầu, thế giam giữ đặt lên hai chấm có dạng thế parabolic và thế tương tác
giữa chúng là thế “central-cell”. Để đơn giản, ta xét hai chấm có cùng bán kính và nằm
cách nhau một khoảng (0).
Mô hình hệ điện tử - lỗ trống trong hai QD cầu (exciton loại 2) có thể được mô tả
như sau:
Hình 1. Mô hình cặp điện tử-lỗ trống trong hai chấm lượng tử (exciton loại 2)
Hamiltonian của cặp điện tử - lỗ trống nằm trong hai QD có dạng như sau:
(1)
trong đó
là thế năng tương tác giữa điện tử và lỗ trống,
,
là khối
là thế cầm tù của QD đối với lỗ
lượng hiệu dụng của điện tử và lỗ trống,
trống,
là thế cầm tù của QD đối với điện tử.
Thế cầm tù có dạng parabolic:
(2)
Thế tương tác Coulomb giữa hai hạt có dạng:
,
với là độ lớn điện tích của điện tử,
số điện môi tương đối.
28
là hằng số điện thẩm chân không,
(3)
là hằng
EXCITON LOẠI 2 TRONG HỆ HAI CHẤM LƯỢNG TỬ
Lý thuyết khối lượng hiệu dụng cung cấp mô hình đơn giản để tính toán năng lượng
liên kết của exciton trong chấm lượng tử. Tuy nhiên trong chấm lượng tử nhỏ, năng lượng
liên kết của exciton tính theo phương pháp trên lại cho sai lệch khá lớn [0]. Nguyên nhân
là do thế tương tác Coulomb
không còn chính xác khi
, bởi lẽ hằng số
điện môi được sử dụng là hàm phụ thuộc vào tọa độ tương đối giữa điện tử và lỗ trống.
Gần đây một số tác giả đã nghiên cứu bổ chính central-cell đối với Donor trong bán
dẫn nhằm lý giải cho các vấn đề của Donor. Dựa trên lý thuyết khối lượng hiệu dụng, thay
cho thế Coulomb người ta đưa vào thế dạng Coulomb có phạm vi ngắn với hai số hạng
điều khiển là độ rộng và phạm vi tác động của Donor. Đó chính là bổ chính central-cell
cho Donor [0]. Vì các bài toán Donor và exciton cùng qua tương tác Coulomb nên có thể
mở rộng ý tưởng trên cho trường hợp exciton. Thế central-cell có dạng như sau:
,
trong đó
và
vùng central-cell.
(4)
là các tham số đặc trưng cho cường độ và phạm vi của thế trong
Từ các nhận xét đó, đề xuất mô hình thế central-cell cho trường hợp bài toán exciton
trong hai QD (exciton loại 2):
(5)
với là độ lớn điện tích của điện tử, là hằng số điện thẩm chân không, là hằng
và là các tham số đặc trưng cho cường độ và phạm vi của
số điện môi của vật liệu,
thế trong vùng central-cell.
Biểu diễn
và
qua 2 tọa độ, tọa độ khối tâm
và tọa độ tương đối :
(6)
Khi đó Hamiltonian của cặp điện tử - lỗ trống trong hai chấm sẽ là:
,
trong đó:
thế tương tác central-cell được viết lại:
(7)
(khoảng cách giữa 2 QD) và
,
(8)
Phương trình Schrödinger cho phần chuyển động khối tâm có dạng:
,
(9)
29
VÕ THỊ HOA
và phần chuyển động tương đối có dạng:
.
(10)
Hàm sóng của hệ điện tử - lỗ trống (exciton) được biểu diễn là tích của hai hàm
sóng: hàm sóng khối tâm
và hàm sóng tương đối
. Năng lượng toàn phần của
exciton sẽ là tổng của hai năng lượng
và .
Giải phương trình (9), ta thu được biểu thức của hàm sóng
của exciton ở trạng thái cơ bản (Ground state - GS):
và năng lượng
(11)
với
: là bán kính hiệu dụng của chuyển động khối tâm.
Phương trình (10) của chuyển động tương đối không thể giải chính xác. Ta dùng
phương pháp nhiễu loạn để xác định năng lượng của phần chuyển động tương đối của
exciton trong hai QD ở GS.
Giả sử thế cầm tù là mạnh, thế tương tác
giữa điện tử - lỗ trống được coi là một
nhiễu loạn. Khi chưa tính đến thế tương tác
, giải phương trình (10) ta thu được hàm
sóng và năng lượng của exciton ở trạng thái cơ bản:
(12)
với
là bán kính hiệu dụng của chuyển động tương đối.
2.2. Năng lượng liên kết của exciton loại 2 trong hai chấm lượng tử
. Đây cũng chính là
Sử dụng lý thuyết nhiễu loạn để tính yếu tố ma trận của
năng lượng liên kết của cặp điện tử - lỗ trống trong hai QD (năng lượng liên kết của
exciton loại 2).
.
(13)
Chuyển qua hệ tọa độ cầu:
.
Đưa vào hệ không thứ nguyên:
30
(14)
EXCITON LOẠI 2 TRONG HỆ HAI CHẤM LƯỢNG TỬ
(15)
trong đó
là bán kính Borh hiệu dụng của exciton khối.
Khi đó (13) cho kết quả như sau:
(16)
Biểu thức (16) cho thấy năng lượng liên kết của exciton loại hai trong hai QD phụ
thuộc vào khoảng cách giữa hai chấm (biểu diễn qua ), bán kính hiệu dụng của chuyển
động tương đối (thể hiện qua ) và hằng số điện môi .
Trong hệ đơn vị là năng lượng của exciton khối (
), năng lượng liên kết
của exciton loại 2 trong hai QD phụ thuộc vào khoảng cách giữa hai chấm (biểu diễn
qua ) thể hiện bằng đồ thị như trên 0. Chọn giá trị của các thông số
.
-
Elk
E0
5
4
3
2
1
d
0
2
4
6
8
10
a0
Hình 2. Năng lượng liên kết của exciton loại hai trong hai chấm lượng tử phụ thuộc vào khoảng
cách (
) giữa hai chấm
0 cho thấy năng lượng liên kết của exciton loại 2 phụ thuộc vào khoảng cách giữa
hai chấm (
). Năng lượng này tăng nhanh khi khoảng cách giữa hai chấm giảm. Từ
đồ thị cho thấy, khi tính đến giá trị tới hạn
(khoảng cách giữa hai chấm dần đến
không), một cách gần đúng có thể xem như trường hợp exciton trong một chấm lượng tử,
giá trị của năng lượng liên kết là
. Kết quả này hoàn toàn phù hợp với kết quả
thu được của bài toán exciton trong một chấm lượng tử.
Năng lượng liên kết của exciton loại 2 trong hai QD phụ thuộc vào hằng số điện môi
(bản chất của vật liệu) thể hiện qua kết quả tính số ở 0. Chọn giá trị của các thông số như
sau:
.
31
nguon tai.lieu . vn
Võ Thị Hoa1
Tóm tắt: Khái niệm exciton được đưa ra lần đầu tiên vào năm 1931 bởi Frenkel, sau
đó bởi Pieirls, Wannier, Elliot, Knox ... Do tương tác Coulomb giữa một điện tử trong vùng
dẫn và một lỗ trống trong vùng hóa trị mà hình thành trạng thái liên kết cặp điện tử - lỗ
trống được gọi là giả hạt exciton... Tùy thuộc vào sự phân bố của cặp điện tử - lỗ trống
trong không gian pha mà người ta chia exciton thành hai loại: exciton loại 1 và exciton
loại 2. Có rất nhiều kết quả nghiên cứu trên thế giới về exciton loại 1. Đối với exciton loại
2, đây là một tổ hợp mới hầu như chưa được nghiên cứu nhiều. Bài viết này trình bày
những kết quả chính nghiên cứu về năng lượng liên kết của exciton loại 2 trong hệ hai
chấm lượng tử.
Từ khóa: Exciton, Chấm lượng tử (QD), Năng lượng liên kết.
1.Mở đầu
Khái niệm exciton đầu tiên được đưa ra năm 1931 bởi Frenkel, sau đó là Pieirls,
Wannier, Elliot, Knox… Khi chiếu chùm tia sáng vào bán dẫn thì một số điện tử ở vùng
hóa trị (Valence band-VB) hấp thụ ánh sáng nhảy lên vùng dẫn (Conduction band-CB), để
lại VB các lỗ trống mang điện tích dương. Do tương tác Coulomb giữa lỗ trống ở VB và
điện tử ở CB mà hình thành trạng thái liên kết cặp điện tử - lỗ trống được gọi là giả hạt
exciton. Tùy thuộc vào sự phân bố của cặp điện tử - lỗ trống trong không gian pha mà
người ta chia exciton làm hai loại: Exciton loại 1 và exciton loại 2.
* Exciton loại 1 (exciton thẳng, exciton truyền thống): được hình thành bởi liên kết
của điện tử hoàn toàn trùng
cặp điện tử và lỗ trống, trong đó không gian pha
của lỗ trống, ở đây
là xung lượng và toạ độ của điện
với không gian pha
tử,
là xung lượng và toạ độ của lỗ trống [0, 0].
* Exciton loại 2 (exciton xiên): giả hạt này được hình thành cũng từ liên kết cặp của
điện tử và lỗ trống. Tuy nhiên, không gian pha của điện tử và lỗ trống không hoàn toàn
trùng nhau [0, 0, 0, 0]. Chính vì vậy, người ta còn gọi exciton loại 2 là exciton xiên. Sự
không trùng nhau trong không gian pha có thể ở không gian (xiên theo tọa độ), hoặc
trong không gian (xiên theo xung lượng), hoặc trong cả hai.
Hiện nay, có nhiều kết quả nghiên cứu trên thế giới về exciton loại 1. Đối với
exciton loại 2, đây là tổ hợp rất mới hầu như chưa được nghiên cứu nhiều và là mục tiêu
nghiên cứu của bài viết này.
2.Nội dung
2.1. Mô hình exciton loại 2 trong hai chấm lượng tử
Chấm lượng tử (Quantum dot – QD) là một hạt nhỏ (bán dẫn, kim loại, polime), có
bán kính một hoặc vài nanomet. Một hạt như vậy có thể chứa từ
điện tử. Người
1
TS, Phòng QLKH & HTQT, trường Đại học Quảng Nam.
27
VÕ THỊ HOA
ta có thể điều khiển cấu tạo, kích thước, hình dáng của QD, số lượng các điện tử bên trong
cũng như điều khiển sự tương tác giữa các chấm một cách chính xác nhờ sử dụng các kỹ
thuật tiên tiến. Trong chấm, điện tử được giam giữ theo cả 3D gần giống như các nguyên
tử nên QD còn được gọi là nguyên tử nhân tạo.
Xét bài toán cặp điện tử - lỗ trống nằm trong hai QD (exciton loại 2), ta chọn các QD
có dạng hình cầu, thế giam giữ đặt lên hai chấm có dạng thế parabolic và thế tương tác
giữa chúng là thế “central-cell”. Để đơn giản, ta xét hai chấm có cùng bán kính và nằm
cách nhau một khoảng (0).
Mô hình hệ điện tử - lỗ trống trong hai QD cầu (exciton loại 2) có thể được mô tả
như sau:
Hình 1. Mô hình cặp điện tử-lỗ trống trong hai chấm lượng tử (exciton loại 2)
Hamiltonian của cặp điện tử - lỗ trống nằm trong hai QD có dạng như sau:
(1)
trong đó
là thế năng tương tác giữa điện tử và lỗ trống,
,
là khối
là thế cầm tù của QD đối với lỗ
lượng hiệu dụng của điện tử và lỗ trống,
trống,
là thế cầm tù của QD đối với điện tử.
Thế cầm tù có dạng parabolic:
(2)
Thế tương tác Coulomb giữa hai hạt có dạng:
,
với là độ lớn điện tích của điện tử,
số điện môi tương đối.
28
là hằng số điện thẩm chân không,
(3)
là hằng
EXCITON LOẠI 2 TRONG HỆ HAI CHẤM LƯỢNG TỬ
Lý thuyết khối lượng hiệu dụng cung cấp mô hình đơn giản để tính toán năng lượng
liên kết của exciton trong chấm lượng tử. Tuy nhiên trong chấm lượng tử nhỏ, năng lượng
liên kết của exciton tính theo phương pháp trên lại cho sai lệch khá lớn [0]. Nguyên nhân
là do thế tương tác Coulomb
không còn chính xác khi
, bởi lẽ hằng số
điện môi được sử dụng là hàm phụ thuộc vào tọa độ tương đối giữa điện tử và lỗ trống.
Gần đây một số tác giả đã nghiên cứu bổ chính central-cell đối với Donor trong bán
dẫn nhằm lý giải cho các vấn đề của Donor. Dựa trên lý thuyết khối lượng hiệu dụng, thay
cho thế Coulomb người ta đưa vào thế dạng Coulomb có phạm vi ngắn với hai số hạng
điều khiển là độ rộng và phạm vi tác động của Donor. Đó chính là bổ chính central-cell
cho Donor [0]. Vì các bài toán Donor và exciton cùng qua tương tác Coulomb nên có thể
mở rộng ý tưởng trên cho trường hợp exciton. Thế central-cell có dạng như sau:
,
trong đó
và
vùng central-cell.
(4)
là các tham số đặc trưng cho cường độ và phạm vi của thế trong
Từ các nhận xét đó, đề xuất mô hình thế central-cell cho trường hợp bài toán exciton
trong hai QD (exciton loại 2):
(5)
với là độ lớn điện tích của điện tử, là hằng số điện thẩm chân không, là hằng
và là các tham số đặc trưng cho cường độ và phạm vi của
số điện môi của vật liệu,
thế trong vùng central-cell.
Biểu diễn
và
qua 2 tọa độ, tọa độ khối tâm
và tọa độ tương đối :
(6)
Khi đó Hamiltonian của cặp điện tử - lỗ trống trong hai chấm sẽ là:
,
trong đó:
thế tương tác central-cell được viết lại:
(7)
(khoảng cách giữa 2 QD) và
,
(8)
Phương trình Schrödinger cho phần chuyển động khối tâm có dạng:
,
(9)
29
VÕ THỊ HOA
và phần chuyển động tương đối có dạng:
.
(10)
Hàm sóng của hệ điện tử - lỗ trống (exciton) được biểu diễn là tích của hai hàm
sóng: hàm sóng khối tâm
và hàm sóng tương đối
. Năng lượng toàn phần của
exciton sẽ là tổng của hai năng lượng
và .
Giải phương trình (9), ta thu được biểu thức của hàm sóng
của exciton ở trạng thái cơ bản (Ground state - GS):
và năng lượng
(11)
với
: là bán kính hiệu dụng của chuyển động khối tâm.
Phương trình (10) của chuyển động tương đối không thể giải chính xác. Ta dùng
phương pháp nhiễu loạn để xác định năng lượng của phần chuyển động tương đối của
exciton trong hai QD ở GS.
Giả sử thế cầm tù là mạnh, thế tương tác
giữa điện tử - lỗ trống được coi là một
nhiễu loạn. Khi chưa tính đến thế tương tác
, giải phương trình (10) ta thu được hàm
sóng và năng lượng của exciton ở trạng thái cơ bản:
(12)
với
là bán kính hiệu dụng của chuyển động tương đối.
2.2. Năng lượng liên kết của exciton loại 2 trong hai chấm lượng tử
. Đây cũng chính là
Sử dụng lý thuyết nhiễu loạn để tính yếu tố ma trận của
năng lượng liên kết của cặp điện tử - lỗ trống trong hai QD (năng lượng liên kết của
exciton loại 2).
.
(13)
Chuyển qua hệ tọa độ cầu:
.
Đưa vào hệ không thứ nguyên:
30
(14)
EXCITON LOẠI 2 TRONG HỆ HAI CHẤM LƯỢNG TỬ
(15)
trong đó
là bán kính Borh hiệu dụng của exciton khối.
Khi đó (13) cho kết quả như sau:
(16)
Biểu thức (16) cho thấy năng lượng liên kết của exciton loại hai trong hai QD phụ
thuộc vào khoảng cách giữa hai chấm (biểu diễn qua ), bán kính hiệu dụng của chuyển
động tương đối (thể hiện qua ) và hằng số điện môi .
Trong hệ đơn vị là năng lượng của exciton khối (
), năng lượng liên kết
của exciton loại 2 trong hai QD phụ thuộc vào khoảng cách giữa hai chấm (biểu diễn
qua ) thể hiện bằng đồ thị như trên 0. Chọn giá trị của các thông số
.
-
Elk
E0
5
4
3
2
1
d
0
2
4
6
8
10
a0
Hình 2. Năng lượng liên kết của exciton loại hai trong hai chấm lượng tử phụ thuộc vào khoảng
cách (
) giữa hai chấm
0 cho thấy năng lượng liên kết của exciton loại 2 phụ thuộc vào khoảng cách giữa
hai chấm (
). Năng lượng này tăng nhanh khi khoảng cách giữa hai chấm giảm. Từ
đồ thị cho thấy, khi tính đến giá trị tới hạn
(khoảng cách giữa hai chấm dần đến
không), một cách gần đúng có thể xem như trường hợp exciton trong một chấm lượng tử,
giá trị của năng lượng liên kết là
. Kết quả này hoàn toàn phù hợp với kết quả
thu được của bài toán exciton trong một chấm lượng tử.
Năng lượng liên kết của exciton loại 2 trong hai QD phụ thuộc vào hằng số điện môi
(bản chất của vật liệu) thể hiện qua kết quả tính số ở 0. Chọn giá trị của các thông số như
sau:
.
31