Tóm tắt Luận án Tiến sĩ Hóa học: Nghiên cứu tổng hợp, đặc trưng và một số ứng dụng của vật liệu chứa titan

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO VIỆN HÀN LÂM KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ VIỆT NAM VIỆN HOÁ HỌC NGUYỄN THẾ ANH NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP, ĐẶC TRƯNG VÀ MỘT SỐ ỨNG DỤNG CỦA VẬT LIỆU CHỨA TITAN Chuyên ngành: HÓA LÝ THUYẾT VÀ HÓA LÝ Mã số : 62.44.31.01 TÓM TẮT LUẬN ÁN TIẾN SĨ HÓA HỌC Hà Nội - 2013 Công trình được hoàn thành tại: phòng Xúc tác ứng dụng – Viện Hóa học – V ện Khoa học và Công nghệ Việt Nam. Người hướng dẫn khoa học: PGS. TS. Nguyễn ình Tuyến PGS. TS. Lê Th Hoài Nam Phản biện 1: . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Phản biện 2: . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Phản biện 3: . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Luận án sẽ được bảo vệ trước Hội đồng chấm luận án cấp nhà nước họp tại: . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . vào hồi giờ ngày tháng năm Có t ế tìm hiểu luận án tại thư viện: Thư viện quốc gia Việt Nam. Trungtâm thôngtin – tư liệu Viện Khoa học và Công nghệ Việt Nam MỞ ĐẦU Tính cấp thiết của luận án Sự phát triển các vật liệu chứa Titan làm xúc tác phát triển liên tục và ngày càng phát hiện nhiều tính chất quí báu. Đầu thập niên 90 cho tới nay, một hệ xúc tác chứa titan trên cơ sở silica ứng dụng cho phản ứng oxi hóa xúc tác có tính chất chọn lọc hình dạng, thân thiện môi trường như: TS -1, ETS-10, Ti-beta... TS-1 là zeolit chứa titan đã được thương mại hóa áp dụng trong quá trình sản xuất quinon và oxim. Mặc dù TS-1 có hoạt tính rất cao, có độ bền thủy nh ệt lớn nhưng với hệ thống mao quản nhỏ (0,5 – 0,6 nm), TS-1 không có hoạt tính đối với các phản ứng có các phân tử lớn không thể thâm nhập vào hệ thống mao quản. Vì vậy, các vật liệu mao quản trung bình chứa Titan (đường kính > 2 nm) đã được nghiên cứu phát triển, điển hình là Ti-MCM-41, Ti-SBA-15…. Những năm gần đây, ột dòng vật liệu chứa Titan mới ra đời trên cơ sở tinh thể hóa thành tường mao quản trung bình silica bằng các hạt nano vi tinh thể TS-1 nhằm thỏa mãn đồng thời yêu cầu về độ lớn mao quản cũng như độ bền thủy nhiệt, điển hình là: MTS-9 (hoặc TS-1/SBA-15). Tuy nhiên, phương pháp công nghệ để tổng hợp MTS-9 chưa được nghiên cứu đầy đủ, chủ yếu là sử dụng phương pháp kết tinh thủy nhiệt, thời gian ết tinh kéo dài, chưa tìmđược điều kiện tốiưu để tổng hợp MTS -9. Một hợp chất chứa Titan khác được nghiên cứu nhiều thời gian rất gần đây trong lĩnh vực quang xúc tác là TiO2 và vật liệu trên cơ sở TiO2. Tuy nhiên bản thân TiO2 có hoạt tính quang xúc tác không cao ở vùng ánh sáng có bước sóng lớn hơn 400 nm. Để nâng cao hoạt tính quang xúc tác một mặt người ta tìm cách giảm kích thước hạt tới nano mét, mặt khác người ta sử dụng phương pháp doping, ức là tạo nên những liên kết hóa học của những dị nguyên tố (kim loại hoặc phi kim) trực tiếp với nguyên tử Titan trong mạng tinh thể TiO2. Mặc dù đã có rất nhiều các nghiên cứu doping TiO2 bằng hàng loạt các kim loại và phi kim khác nhau và đã có những kết quả rất khả quan nhưng việc lựa chọn các nguyên tố doping cũng như ựa chọn các công nghệ tối ưu để tổng hợp vật liệu TiO2 doping có hoạt tính cao, giá thành thấp thì vẫn chưa được đầy đủ. Đặc biệt gần đây, một dòng vật liệu chứa Titan mới dựa trên cơ sở vật liệu khung hữu cơ kim loại đang được nghiên cứu. Vật l ệu khung hữu cơ kim loại (metal organic frameworks - MOFs) hay còn được gọi là “polime phối trí”(coordination polymers), được hình thành bởi các tâm kim loại và các phối tử hữu cơ (ligands) tạo nên mạng lưới tinh thể đa chiều (1,2,3 chiều). Đặc điểm của vật liệu này là có bề mặt riêng vô cùng lớn (~ 5000 – 10000 m2/gam), có cả đặc tính vô cơ và hữu cơ. Việc thay đổi các tâm kim loại cũng như các dạng phối tử hữu cơ khác nhau dẫn đến việc hình thành hàng loạt cấu trúc MOFs và các khả năng ứng dụng làm xúc tác và hấp phụ trong công nghệ tổng hợp hữu cơ, phân tách khí, dược y học và bảo vệ môi trường. Nội dung của luận án Từ những lý do nêu trên luận án được hoàn thành với những nội dung như sau :  Tổng hợp đặc trưng và đánh giá hoạt tính một số vật liệu chứa titan: Ti-SBA-15, Ti-MCM-41 có hàm lượng Titan trong mạng và độ trật tự cao.  Tổng hợp đặc trưng và đánh giá hoạt tính một số vật liệu chứa titan có thành tường tinh thể hóa : TS-1/SBA-15 (MTS-9), TS-1/MCM-41 bằng phương pháp vi sóng, tìm điều kiện ối ưu để tổng hợp vật liệu, rút ngắn thời gian kết tinh.  Tổng hợp đặc trưng và đánh giá hoạt tính một số vật liệu mao quản trung bình chứa TiO2 : TiO2/MCM-41 và TiO2/SBA-15 với độ phân tán cao và độ trật tự cao.  Tổng hợp đặc trưng và đánh giá hoạt tính một số vật liệu trên cơ sở TiO2 biến tính (doping) kim loại Ceri và Nitơ, tìm điều kiện tối ưu tổng hợp được vật liệu quang xúc tác có hoạt tính cao dưới ánh sáng nhìn thấy và giá thành thấp.  Tổng hợp và đặc trưng vật liệu khung hữu cơ kim loại chứa Titan : TiO2/MIL-101, đưa ra phương pháp phân tán các nano TiO2 trên mạng lưới tinh thể MIL-101 và xác l p mối quan hệ giữa hoạt tính quang xúc tác và cấu trúc vật liệu. Những đóng góp mới của luận án So sánh hoạt tính quang hóa xúc tác các vật liệu chứa Titan trong và ngoài mạng trên cơ sở vật liệu silica có mao quản trung bình trật tự và khẳng định vật liệu chứa Ti trong mạng tinh thể TS-1 hoạt tính cao hơn Ti trên thành tường vô định hình. ... - tailieumienphi.vn