Tóm tắt Luận án Tiến sĩ Hóa học: Nghiên cứu chế tạo vật liệu nano bạc/chất mang ứng dụng trong xử lý môi trường

GIỚI THIỆU LUẬN ÁN 1. Tính cấp thiết của Luận án Ứng dụng các vật liệu kích thước nano là vấn đề được quan tâm nhiều trong lĩnh vực khoa học và công nghệ nano. Vật liệu nano mang lại những giải pháp cho những thách thức về công nghệ và môi trường trong các lĩnh vực nhưchuyển hóa năng lượng mặt trời, xúc tác, y tế và xử lý môi trường… Bạc nano được biết đến là chất có tính năng kháng khuẩn hiệu quả. Bạc nano có khả năng hạn chế và tiêu diệt sự phát triển của nấm mốc, vi khuẩn và thậm chí là cả virut. So với các phương pháp khử khuẩn truyền thống, bạc có hiệu quảdiệtkhuẩn cao, khôngtạo sản phẩm phụ gây độc với môi trường, nước sau khi khử khuẩn không bị tái nhiễm. Không chỉ ứng dụng hiệu quả trong lĩnh vực khử khuẩn, bạc ở kích thước nano còn được biết tới là một chất xúc tác tuyệt vời cho nhiều phản ứng hóa học như phản ứng epoxi hóa, phản ứng oxi hóa, phản ứng loại bỏ NOx, các phản ứng tổng hợp hữu cơ hay làm cảm biến phát hiện các chất vi lượng. Hiệu quả của bạc có thể được tăng lên gấp nhiều lần khi ở kích thước nano. So với bạc ở kích thước micro hoặc lớn hơn, các hạt nano bạc có diện tích bề mặt lớn, khi được phân bố đều trong môi trường hoặc trên một chất mang làm tăng khả năng tiếp xúc với các chất tham gia, do đó làm tăng hiệu quả làm việc của vật liệu. Một số loại vật liệu mang nano bạc hiện đang được sử dụng rộng rãi trong lĩnh vực xử lý nước có thể kể đến như than hoạt tính, sứ xốp, polyurethan. Ngoài ra, các nghiên cứu trong những năm gần đây cũng cho thấy các loại vật liệu vô cơ mao quản như zeolit, vật liệu mao quản trung bình (MQTB) với hệ mao quản đồng đều và các tính chất ưu việt 1 khác, là những vật liệu mang nano bạc tuyệt vời. Các hạt nano bạc được mang trên các vật liệu mang kể trên có kích thước rất nhỏ và được gắn chặt trên bề mặt và thậm chí trong hệ mao quản, tạo ra vật liệu chứa nano bạc có hoạt tính cao. Bởi những lý do trên, ý tưởng luận án ‘Nghiên cứu chế tạo vật liệu nano bạc/chất mang ứng dụng trong xử lý môi trường’ đã được hình thành. 2. Mục tiêu của Luận án Nghiên cứu các phương pháp chế tạo vật liệu chứa nano bạc với các hạt nano bạc được tạo ra có kích thước nhỏ, hàm lượng cao, phân tán đồng đều và được cố định trên chất mang, vật liệu chứa nano bạc có hoạt tính cao, tuổi thọ tốt trong lĩnh vực khử khuẩn và làm xúc tác cho các phản ứng Hóa học. 3. Nội dung của luận án - Chế tạo vật liệu chứa nano bạc trên cơ sở các chất mang than hoạt tính, sứ xốp, vật liệu vi mao quản zeolit ZSM-5, vật liệu đa mao quản ZSM-5/MCM-41 và đánh giá khả năng diệt khuẩn của các vật liệu nhằm lựa chọn ra chất mang phù hợp nhất. - Chế tạo vật liệu chứa nano bạc trên cơ sở các vật liệu đa mao quản ZSM-5/SBA-15 có tính chất tương tự zeolit ZSM-5 bằng các phương pháp khác nhau nhằm tăng khả năng đưa bạc lên trên vật liệu mang mà vẫn giữ được khả năng cố định và phân bố đồng đều các hạt nano bạc. - Đánh giá hoạt tính của các vật liệu nano Ag-ZSM-5/SBA-15 với vật liệu nano Ag/ZSM-5 trong hai ứng dụng làm vật liệu diệt khuẩn và làm xúc tác cho phản ứng oxi hóa hoàn toàn benzen nhằm làm rõ vai trò, tác dụng của nano bạc và chất mang trong việc nâng cao hoạt tính và khả năng ứng dụng của vật liệu chứa nano bạc. 2 4. Điểm mới của luận án - Vật liệu đa mao quản ZSM-5/SBA-15 làm chất mang nano bạc đã được nghiên cứu tổng hợp thành công bằng phương pháp ba giai đoạn xử lý thủy nhiệt với các điều kiện nhiệt độ và thời gian cho từng giai đoạn được tối ưu. Cấu trúc vi mao quản và mao quản trung bình trên vật liệu ZSM-5/SBA-15 hình thành hoàn thiện, giải quyết được hạn chế tồn tại của các nghiên cứu đã biết, đồng thời là cơ sở cho sự phân tán và cố định hiệu quả các hạt nano bạc. - Các vật liệu chứa nano bạc sử dụng chất mang ZSM-5 và ZSM-5/MCM-41 có khả năng cố định và phân tán rất tốt các hạt nano bạc kimloạitrên chấtmang.Phươngpháp trao đổiion ởnhiệtđộthường kết hợp khử bạc bằng tác nhân nhiệt và khoảng cách phù hợp giữa các tâm trao đổi trên chất mang giúp các hạt nano bạc được hình thành với kích thước rất nhỏ chỉ từ 1-3 nm. Các kết quả thu được có tính cập nhật cao, đóng góp vào hướng nghiên cứu tối ưu phương pháp chế tạo vật liệu chứa nano bạc sử dụng chất mang có bản chất zeolit. - Vật liệu nano Ag-ZSM-5/SBA-15 đã được nghiên cứu chế tạo nhằm nâng cao hàm lượng nano bạc trên chất mang có bản chất zeolit ZSM-5. Hàm lượng bạc phân tán trên chất mang ZSM-5/SBA-15 đã được nâng lên 3,734% khối lượng với kích thước 2-5 nm, so với hàm lượng bạc 0,253% với kích thước 2-3 nm phân tán trên chất mang ZSM-5. Các hạt nano bạc được điều khiển vị trí hình thành chỉ bên ngoài hoặc cả trong và ngoài hệ thống mao quản trung bình của chất mang ZSM-5/SBA-15. Đây là kết quả có tính cập nhật cao trong hướng nghiên cứu biến tính vật liệu đa mao quản ZSM-5/SBA-15. - Vật liệu nano Ag-ZSM-5/SBA-15 cho hoạt tính xúc tác cao hơn nhiều lần so với vật liệu nano Ag/ZSM-5 có hàm lượng bạc thấp trong phản ứng oxi hóa hoàn toàn benzen. Mẫu có khả năng oxi hóa hoàn toàn 3 benzen ở nhiệt độ 300oC. Đây là các kết quả có tính cập nhật cao về hoạt tính xúc tác của vật liệu nano Ag-ZSM-5/SBA-15 trong hướng nghiên cứu ứng dụng vật liệu đa mao quản biến tính trong phản ứng oxi hóa chất hữu cơ dạng vòng thơm có cấu trúc bền. 5. Bố cục của luận án Luận án gồm 127 trang với 15 bảng số liệu, 60 hình vẽ, 151 tài liệu tham khảo và 12 phụ lục. Luận án gồm các phần như sau: mở đầu (2 trang); chương 1: Tổng quan (42 trang); chương 2: Thực nghiệm (18trang); chương3: Kết quả và thảo luận(52trang); kết luận (2 trang). NỘI DUNG CỦA LUẬN ÁN CHƯƠNG 1. TỔNG QUAN 1.1. Tổng quan về nano bạc 1.2. Tổng quan các phương pháp chế tạo vật liệu chứa nano bạc 1.3. Tổng quan các vật liệu chứa nano bạc 1.4. Đánh giá khả năng làm việc của vật liệu chứa nano bạc qua các ứng dụng xử lý môi trường CHƯƠNG 2. THỰC NGHIỆM 2.1. Chế tạo các vật liệu nano Ag/chất mang 2.1.1. Hóa chất Các hóa chất sử dụng để chế tạo vật liệu chứa nano bạc là nguồn hóa chất tinh khiết xuất xứ từ Trung Quốc và Merck (Đức). 2.1.2. Chế tạo vật liệu nano Ag/Than hoạt tính Vật liệu nano Ag/Than hoạt tính được chế tạo theo các bước: - Tổng hợp dung dịch nano bạc - Hoạt hóa than hoạt tính bằng axit nitric - Tẩm dung dịch bạc lên than hoạt tính 2.1.3. Chế tạo vật liệu nano Ag/Sứ xốp Vật liệu nano Ag/Sứ xốp được chế tạo theo các bước: 4 - Biến tính bề mặt sứ xốp - Tẩm dung dịch bạc lên sứ xốp - Nghiên cứu ảnh hưởng của nồng độ APTES, nồng độ dung dịch nano bạc và thời gian sấy mẫu đến hàm lượng nano bạc trong mẫu sứ xốp 2.1.4. Chế tạo vật liệu nano Ag/zeolit ZSM-5 và Ag-ZSM-5/MCM-41 bằng phương pháp trao đổi ion Chất mangdạngzeolit ZSM-5 và ZSM-5/MCM-41 được sửdụng làm tác nhân trao đổi nhằm đưa bạc trực tiếp lên chất mang dựa trên tính chất trao đổi ion của chất mang. Vật liệu nano Ag/ZSM-5 được khảo sát quá trình trao đổi theo các thời gian khác nhau từ 12 giờ đến 48 giờ. Vật liệu nano Ag-ZSM-5/MCM-41 khảo sát quá trình trao đổi với các hàm lượng bạc khác nhau từ 0,1% đến 1,0 % khối lượng so với vật liệu ZSM-5/MCM-41 trong thời gian trao đổi ion đã được tối ưu. 2.1.5. Chế tạo vật liệu nano Ag-ZSM-5/SBA-15 2.2. Tổng hợp chất mang ZSM-5/SBA-15 * Tổng hợp chất mang ZSM-5/SBA-15 bằng phương pháp sử dụng chất tạo cấu trúc TPABr Vật liệu ZSM-5/SBA-15 có tỷ số mol Si/Al = 50, được tổng hợp theo quy trình gồm 3 bước xử lý thủy nhiệt bao gồm: tổng hợp các tinh thể vi mao quản (bước 1), bổ sung tiền chất (bước 2) và meso hóa tạo vật liệu ZSM-5/SBA-15 (bước 3). * Tổng hợp vật liệu ZSM-5/SBA-15 bằng phương pháp gây mầm Bên cạnh phương pháp sử dụng CTCT TPABr có giá thành cao, các tinh thể vi mao quản cũng được nghiên cứu tổng hợp bằng phương pháp gây mầm sử dụng zeolit ZSM-5 nhằm thay thế CTCT TPABr. Vật liệu ZSM-5/SBA-15 được nghiên cứu tổng hợp bằng phương pháp gây 5 ... - tailieumienphi.vn