Xem mẫu

  1. 1 BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP. HỒ CHÍ MINH KHOA VẬT LÝ PHẠM THỊ THÙY DƯƠNG KHÓA LUẬN TỐT NGHIỆP XÁC ĐỊNH HOẠT ĐỘ MẪU MÔI TRƯỜNG BẰNG PHƯƠNG PHÁP TRỰC TIẾP Chuyên ngành: VẬT LÍ HẠT NHÂN NĂM 2019
  2. 2 BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP. HỒ CHÍ MINH KHOA VẬT LÝ XÁC ĐỊNH HOẠT ĐỘ MẪU MÔI TRƯỜNG BẰNG PHƯƠNG PHÁP TRỰC TIẾP Người thực hiện: PHẠM THỊ THÙY DƯƠNG Người hướng dẫn khoa học:ThS. LÊ QUANG VƯƠNG
  3. 1 LỜI CẢM ƠN Trong suốt quá trình học tập và thực hiện khóa luận này, sinh viên đã nhận được nhiều sự giúp đỡ từ quý Thầy/Cô, Giờ đây, khi khóa luận đã hoàn thành, sinh viên xin được gửi lời cảm ơn chân thành đến:  ThS. Lê Quang Vương – người hướng dẫn khoa học, đã tận tình chỉ bảo và tạo điều kiện thuận lợi để sinh viên có thể hoàn thành khóa luận  Quý Thầy-Cô trong Bộ môn Vật lý Hạt nhân, Khoa Vật lý, Trường Đại học Sư Phạm Tp. HCM đã giảng dạy trong suốt những năm qua. Những kiến thức mà sinh viên thu nhận được qua từng bài giảng, từng môn học của các Thầy-Cô là nền tảng để sinh viên có thể tiếp thu và giải quyết các vấn đề trong khóa luận Hơn nữa, những kiến thức đó còn là hành trang cho sinh viên đi tiếp trong công việc sau này.  Quý Thầy-Cô trong Hội đồng bảo vệ khóa luận đã đóng góp các ý kiến để khóa luận được hoàn thiện hơn.  Phòng thí nghiệm Vật lý hạt nhân Trường Đại học Sư Phạm Tp.HCM đã đáp ứng các điều kiện cơ sở vật chất, trang thiết bị cần thiết để học viên thực hiện khóa luận này.  Viện y tế công cộng Thành phố Hồ Chí Minh đã hỗ trợ các đo đạc mẫu phân tích trên hệ phổ kế gamma.  Các thành viên trong gia đình đã luôn ở bên động viên và chia sẻ những lúc khó khăn để con có thể an tâm và có thêm động lực thực hiện khóa luận. TP. Hồ Chí Minh, ngày 07 tháng 05 năm 2019 Sinh viên Phạm Thị Thùy Dương
  4. 2 Mục lục LỜI CẢM ƠN ........................................................................................................................... 1 DANH MỤC CÁC KÍ HIỆU VÀ CHỮ VIẾT TẮT .............................................................. 3 DANH MỤC CÁC BẢNG........................................................................................................ 4 DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ VÀ ĐỒ THỊ ............................................................................ 5 MỞ ĐẦU.................................................................................................................................... 6 CHƯƠNG I-TỔNG QUAN ..................................................................................................... 8 1.1 . Tình hình nghiên cứu về các vấn đề liên quan đến khóa luận ............................. 8 1.1.1. Tình hình nghiên cứu trên thế giới ........................................................................... 8 1.1.2. Tình hình nghiên cứu tại Việt Nam ........................................................................ 10 1.1.3. Mục tiêu và nội dung của khóa luận ...................................................................... 13 1.2. Cơ sở lí thuyết .............................................................................................................. 13 1.2.1. Chuỗi phóng xạ trong tự nhiên ............................................................................... 13 1.2.2. Qui luật phân rã phóng xạ....................................................................................... 16 1.2.3. Cân bằng phóng xạ ................................................................................................. 17 1.2.4. Tương tác của bức xạ gamma với vật chất ............................................................. 18 1.2.5. Hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần ..................................................................... 20 1.2.6. Hệ số tự hấp thụ ...................................................................................................... 21 1.3. Kết luận chương 1........................................................................................................ 23 CHƯƠNG II-ĐỐI TƯỢNG VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU .................................. 24 2.1. Đối tượng nghiên cứu .................................................................................................. 24 2.1.1. Hệ phổ kế gamma sử dụng đầu dò HPGe ............................................................... 24 2.1.2. Mẫu chuẩn và mẫu phân tích .................................................................................. 24 2.2. Phương pháp nghiên cứu ............................................................................................ 26 2.2.1. Các phương pháp xác định hoạt độ ........................................................................ 26 2.2.2. Công thức xác định hoạt độ .................................................................................... 27 2.3. Kết luận chương 2........................................................................................................ 28 CHƯƠNG III-KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN....................................................................... 29 3.1. Xây dựng đường cong hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần ................................ 29 3.2. Xác định hoạt độ của các mẫu phân tích ................................................................... 32 3.3. Kết luận chương 3........................................................................................................ 37 KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ ................................................................................................ 38 PHỤ LỤC ................................................................................................................................ 42
  5. 3 DANH MỤC CÁC KÍ HIỆU VÀ CHỮ VIẾT TẮT  Các ký hiệu: Ký hiệu Ý nghĩa λ Hằng số phân rã của nguồn đồng vị phóng xạ (1/giây) ρ Mật độ khối lượng (g/cm3) ε Hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần I Xác suất phát bức xạ gamma của nguồn đồng vị phóng xạ A Hoạt độ riêng của đồng vị phóng xạ trong mẫu (Bq/kg)  Các chữ viết tắt: Chữ viết tắt Tiếng Anh Tiếng Việt ETNA Efficiency Transfer for Nuclide Chương trình chuyển hiệu suất Activity measurements cho phép đo phóng xạ FWHM Full Width at Half Maximum Bề rộng ở một nửa giá trị cực đại HPGe High Purity Germanium Đầu dò bán dẫn Ge siêu tinh khiết IAEA International Atomic Energy Cơ quan năng lượng nguyên tử Agency quốc tế MCNP Monte Carlo N Particles Chương trình mô phỏng Monte Carlo MDA Minimum Detectable Activity Hoạt độ phát hiện tối thiểu WDXRF Wavelength Dispersive X-Ray Phương pháp tán sắc bước sóng Fluorescence huỳnh quang tia X
  6. 4 DANH MỤC CÁC BẢNG STT Chỉ số bảng Nội dung Trang 1 2.1 Thông số mẫu chuẩn RGU-1 và các mẫu 25 phân tích 2 3.1 Kết quả xác định hiệu suất ghi đỉnh năng 28 lượng toàn phần của mẫu RGU-1 4 3.2 Độ sai biệt hiệu suất ghi đỉnh năng lượng 30 toàn phần của mẫu chuẩn RGU. 5 3.3 Thành phần nguyên tố hóa học có trong 32 mẫu chuẩn và mẫu phân tích. 6 3.4 Hệ số tự hấp thụ của các mẫu 33 7 3.5 So sánh hoạt độ trực tiếp và hoạt độ cân 34 bằng của mẫu 1 8 3.6 Độ sai biệt của đồng vị 226Ra đối với các 35 đồng vị còn lại khi đo trực tiếp của mẫu 1 9 3.7 Độ sai biệt của đồng vị 226Ra đối với các 35 đồng vị còn lại khi đo cân bằng của mẫu 1 12 3.8 So sánh hoạt độ của 226Ra xác định bằng 35 phương pháp trực tiếp và phương pháp đo cân bằng hoạt độ.
  7. 5 DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ VÀ ĐỒ THỊ STT Chỉ số hình Nội dung Trang 1 1.1 Chuỗi phóng xạ tự nhiên Uranium-238 14 2 1.2 Chuỗi phóng xạ tự nhiên Uranium-235 15 3 1.3 Hiệu ứng quang điện 18 4 1.4 Tán xạ Compton 19 5 1.5 Sự tạo cặp 19 6 1.6 Quá trình hấp thụ bức xạ khi đi qua vật 21 liệu 7 2.1 Hệ phổ kế gamma phông thấp tại Viện y 24 tế công cộng Tp. HCM 8 2.2 Mẫu chuẩn RGU-1 (a) và mẫu đá phân 25 tích (b) 9 3.1 Phổ mẫu chuẩn RGU-1 được ghi nhận 28 bởi đầu dò HPGe 10 3.2 Đường chuẩn hiệu suất ghi đỉnh năng 30 lượng toàn phần của mẫu chuẩn RGU-1 11 3.3 Phổ mẫu phân tích M1 được ghi nhận bởi 31 đầu dò HPGe GEM P4-83 bằng phương pháp trực tiếp 12 3.4 Phổ mẫu phân tích M1 được ghi nhận bởi 32 đầu dò HPGe GEM P4-83 bằng phương pháp do cân bằng hoạt độ 14 3.5 Đồ thị so sánh hoạt độ đo trực tiếp và 34 hoạt độ đo cân bằng của mẫu số 1 15 3.6 So sánh hoạt độ của đồng vị 226Ra của 5 36 mẫu phân tích.
  8. 6 MỞ ĐẦU Xác định hoạt độ bằng phương pháp đo cân bằng là phương pháp được sử dụng phổ biến. Tuy nhiên, với phương pháp này cần phải xử lí mẫu cẩn thận và có thời gian nhốt mẫu là khoảng 20 đến 30 ngày để quá trình cân bằng xảy ra. Dẫn đến nhiều nhược điểm như đối với các mẫu sinh học sẽ rất dễ hư hỏng, còn đối với các mẫu đá sẽ xảy ra hiện tượng thoát khí Rn khi mẫu không được đóng kín dẫn đến sai số trong quá trình phân tích. Từ những nhược điểm trên phương pháp xác định trực tiếp hoạt độ được đề xuất với khả năng khắc phục được các nhược điểm của phương pháp đo cân bằng. Cùng với đầu dò bán dẫn Ge siêu tinh khiết (HPGe) với ưu điểm là độ phân giải năng lượng cao đang được sử dụng phổ biến trong phép phân tích hoạt độ của các đồng vị phóng xạ phát gamma. Khóa luận được thực hiện với mục tiêu là xác định hoạt độ một số mẫu môi trường bằng phổ gamma ghi nhận bởi đầu dò HPGe bằng phương pháp trực tiếp. Để xác định hoạt độ của đồng vị phóng xạ bằng hệ phổ kế gamma bằng phương pháp đo trực tiếp, có hai vấn đề chủ yếu cần phải được giải quyết là: (1) chuẩn hiệu suất ghi nhận tại đỉnh năng lượng toàn phần, (2) tính toán hệ số hấp thụ của vật liệu. Hiệu suất đỉnh phụ thuộc vào nhiều yếu tố như: đặc trưng phân rã của đồng vị phóng xạ hiện diện trong mẫu, năng lượng của bức xạ gamma tới, hình học của đầu dò, khoảng cách từ mẫu đến đầu dò, kích thước và thành phần hóa học của mẫu. Hệ số hấp thụ phụ thuộc vào thành phần hóa học của mẫu. Do đó, việc hiệu chỉnh cho vấn đề này cần phải được thực hiện đối với từng phép đo cụ thể, và nó là khó khăn gặp phải khi tiến hành bằng phương pháp trực tiếp. Khóa luận tập trung trình bày phương pháp xác định hoạt độ một số mẫu môi trường (ở đây là các mẫu đá đã qua xử lí) bằng hệ phổ kế gamma sử dụng đầu dò HPGe. Trong quá trình xác định, nhận thấy có sự đóng góp tỷ lệ của 226 Ra trong hệ gamma. Sử dụng kết quả từ các nghiên cứu khác thì trong tổng số đếm của đỉnh 186,21 keV có 57,2% là của 226 Ra với sự tồn tại của trạng thái cân bằng [9],[11]. Các tính toán đã sử dụng để xác định hoạt độ của 226 Ra cho phép đo trực tiếp và nhanh chóng bằng cách sử dụng đỉnh 186 keV. Nội dung của khóa luận bao gồm:  Trình bày tổng quan tình hình nghiên cứu về các chủ đề liên quan đến khóa luận; mục tiêu và các nội dung nghiên cứu; các cơ sở lý thuyết được sử dụng trong khóa luận.
  9. 7  Mô tả đối tượng nghiên cứu và các phương pháp sử dụng trong khóa luận.  Trình bày các kết quả xác định hoạt độ của các mẫu phân tích sau khi đã tính toán hệ số hấp thụ vật liệu, so sánh giữa các phương pháp và đánh giá độ sai biệt.
  10. 8 CHƯƠNG I TỔNG QUAN 1.1 . Tình hình nghiên cứu về các vấn đề liên quan đến khóa luận 1.1.1. Tình hình nghiên cứu trên thế giới Hiệu suất ghi đỉnh năng lượng toàn phần là đại lượng quan trọng, ảnh hưởng đến kết quả phân tích hoạt độ của đồng vị phóng xạ bằng hệ phổ kế gamma. Trong phép đo mẫu môi trường, do hàm lượng của các đồng vị phóng xạ hiện diện trong mẫu thường rất thấp, nên nó yêu cầu mẫu đo phải được chuẩn bị ở dạng thể tích với kích thước lớn. Khi đó, hiệu suất đỉnh của phép đo sẽ bị ảnh hưởng bởi hiệu ứng tự hấp thụ trong mẫu. Trong cùng một điều kiện hình học đo, hiệu ứng tự hấp thụ phụ thuộc vào thành phần nguyên tố và mật độ khối lượng của mẫu, mà nó là khác biệt giữa các mẫu đo khác nhau. Do đó, việc tính toán hiệu suất đỉnh và hệ số hiệu chỉnh tự hấp thụ cần phải được thực hiện đối với từng mẫu đo. Đường chuẩn hiệu suất đỉnh cho phép đo quan tâm có thể được xác định bằng thực nghiệm như trong một nghiên cứu của Vukanac và cộng sự [19]. Phương pháp này đòi hỏi phải có các mẫu tham khảo với hình học, thành phần nguyên tố và mật độ khối lượng tương tự mẫu phân tích. Khi đó, hoạt độ của các đồng vị phóng xạ trong mẫu phân tích có thể được xác định dựa trên đường chuẩn hiệu suất thực nghiệm. Tuy nhiên, phương pháp thực nghiệm như vậy khó có thể được ứng dụng đối với nhiều phòng thí nghiệm, bởi vì không đủ điều kiện để chế tạo các mẫu tham khảo cũng như sự tốn kém về thời gian và tiền bạc. Do đó, các phương pháp tính toán đã được phát triển để giải quyết các vấn đề này. Một số chương trình mô phỏng đxa được phát triển và sử dụng rộng rãi như MCNP, GEANT, EGS hoặc các chương trình tính toán như ETNA, EFTRAN, TRUECOIN. Độ tin cậy của các chương trình tính toán đã được đánh giá bởi nhiều công trình nghiên cứu. Trong đó một số nghiên cứu tiêu biểu như sau: Radu và cộng sự [18] đã đánh giá khả năng của phương pháp chuyển hiệu suất, sử dụng chương trình ETNA, để tính toán hiệu suất đỉnh cho một vài hình học đo khác nhau dựa trên đường chuẩn hiệu suất đỉnh thu được từ hình học đo tham khảo của nguồn dạng điểm. Trong nghiên cứu này, một hệ phổ kế gamma sử dụng đầu dò HPGe đồng trục loại n được sử dụng để ghi nhận các phổ thực nghiệm. Các nguồn phóng xạ chuẩn
  11. 9 dạng điểm và dạng trụ được đo tại các khoảng cách khác nhau từ cửa sổ của đầu dò. Hệ số hiệu chỉnh trùng phùng thực cho các hình học đo này được tính toán bằng chương trình GESPECOR. Đường chuẩn hiệu suất đỉnh (đã hiệu chỉnh trùng phùng thực) cho phép đo nguồn điểm tại khoảng cách 100 mm được sử dụng làm dữ liệu tham khảo để tính toán hiệu suất đỉnh cho các hình học đo khác bằng chương trình ETNA. Giá trị của các thông số hình học đầu dò cung cấp từ nhà sản xuất được sử dụng trong các tính toán hiệu chỉnh trùng phùng thực và chuyển hiệu suất. Sau đó, các giá trị hiệu suất đỉnh tương ứng thu được từ thực nghiệm (đã hiệu chỉnh trùng phùng thực) và tính toán bằng ETNA được so sánh với nhau. Các kết quả đạt được cho thấy rằng chương trình ETNA là công cụ hiệu quả và đáng tin cậy để tính hiệu suất đỉnh cho các phép đo sử dụng hệ phổ kế gamma. Yasser và cộng sự [7] đã ứng dụng phương pháp chuyển hiệu suất Monte Carlo để tính toán hiệu suất đỉnh của đầu dò HPGe đồng trục loại n cho phép đo mẫu môi trường. Trong nghiên cứu này, chương trình MCNPX được sử dụng để thực hiện các mô phỏng Monte Carlo ứng với các hình học đo quan tâm. Hiệu suất đỉnh thực nghiệm của phép đo nguồn 152Eu dạng trụ tại khoảng cách 320 mm từ cửa sổ đầu dò được sử dụng làm dữ liệu tham khảo để xác định đường cong hiệu suất đỉnh của phép đo ba mẫu tham khảo gồm DL-1a, IAEA-375 và IAEA-RGU. Sau đó, hoạt độ của các đồng vị phóng xạ trong những mẫu này được xác định dựa trên các đường cong hiệu suất đỉnh đạt được. Kết quả cho thấy độ sai biệt giữa giá trị hoạt độ đo được và giá trị tham khảo là nhỏ hơn 5%. Điều này chứng minh rằng, phương pháp chuyển hiệu suất Monte Carlo là đủ tin cậy để ứng dụng cho việc phân tích hoạt độ của các đồng vị phóng xạ trong mẫu môi trường. Y.Y. Ebaid và các cộng sự [15] đã phát triển công thức thực nghiệm đơn giản và đáng tin cậy để xác định tỉ lệ đóng góp số đếm của 235U và 226Ra tại đỉnh 186 keV. Trong nghiên cứu này, những tính toán đã thể hiện rằng 226Ra đóng góp khoảng 58,3% và 235U là 41,7% trong tổng số đếm tại đỉnh 186 keV khi có sự cân bằng thế kỉ. Ngoài ra, các tính toán còn được áp dụng để tính hoạt độ 226 Ra trong mẫu mà không cần xảy ra cân bằng thế kỉ giữa 226Ra và các sản phẩm con cháu. Phương pháp này có thể dùng để ước tính uranium tổng cộng trong các mẫu mà không cần điều kiện cân bằng giữa 238 U và các sản phẩm phân rã.
  12. 10 De Corte và các cộng sự [13] đã xác định tuổi của các mẫu trầm tích theo phương pháp phân tích phổ gamma, điều quan trọng là phải biết trạng thái cân bằng thế kỉ trong chuỗi phân rã Th và U trong suốt quá trình tích lũy liều bức xạ môi trường trong mẫu địa chất. Khó khăn ở đây là trong phổ có sự đóng góp của 235U (185,7 keV) tại đỉnh 186 keV, những thông số hiệu chỉnh khác nhau được đề cập và đã được kiểm tra thông qua việc phân tích và so sánh với các tài liệu tham khảo. Péter Völgyesi và các cộng sư [17] Tỷ lệ hoạt động 238U và sự hiện diện của trạng thái cân bằng thế kỉ 238 U, 226 Ra trong các mẫu xỉ than đã được nghiên cứu trong công trình này để quyết định xem có thể sử dụng đỉnh 186 keV của 226Ra để xác định hoạt độ mặc dù có nhiễu với 235U hay không. Nguyên cứu cho phép đo trực tiếp hoạt độ 226Ra bằng cách sử dụng đỉnh của chính nó. Sau đó, tác giả đã chứng minh rằng phương pháp này có thể được sử dụng thành công trên các mẫu cân bằng tỉ lệ uranium và cân bằng thế kỉ của chuỗi 238U. Theo cách này, có thể rút ngắn đáng kể thời gian chuẩn bị mẫu, tức là có thể đo đạc ngay sau khi chế tạo mẫu mà không cần thời gian chờ đợi sự cân bằng thế kỉ. Y.Y. Ebaid và các cộng sự [14] đã sử dụng phương pháp phân tích phổ gamma như một kỹ thuật không phá hủy và tương đối đơn giản để đánh giá các tỷ lệ đồng vị uranium trong các mẫu môi trường để điều tra tình trạng của chúng về việc bình thường, được làm giàu hoặc cạn kiệt. Kỹ thuật này được khuyến khích thực hiện phân tích bảo vệ môi trường cho tất cả các loại mẫu môi trường 1.1.2. Tình hình nghiên cứu tại Việt Nam Ngô Quang Huy và các cộng sự [4] đã trình bày phương pháp đo hoạt độ 238U trong các mẫu đất bằng hệ phổ kế HPGe phông thấp ở đỉnh năng lượng 63,3 keV. Hoạt độ 238 U thấp nên đòi hỏi một mẫu đất có kích thước lớn với khối lượng khoảng 100 g. Các hiệu ứng hình học và tự hấp thụ cũng như sự phụ thuộc mật độ của các mẫu đất sau đó đã được nghiên cứu. Một quy trình phân tích các mẫu đất được thiết lập với sai số tương đối khoảng 10%. Hai mẫu đất có hoạt độ đã biết được dùng làm mẫu chuẩn và 106 mẫu đất được thu thập từ phía Nam của Việt Nam đã được phân tích, sau đó những kết quả này được so sánh bằng phương pháp phân tích kích hoạt neutron. Trần Thiện Thanh và các cộng sự [11] đã nghiên cứu trình bày một quy định để ước tính kết quả trùng phùng ngẫu nhiên để đo mẫu môi trường. Thứ nhất, các yếu tố hiệu
  13. 11 chỉnh trùng phùng tổng được xác định bằng chương trình ETNA. Thứ hai, các mẫu được kiểm tra bằng cách sử dụng hoạt độ phân tích của các đồng vị phóng xạ trong mẫu với hiệu chỉnh tổng hợp ngẫu nhiên được sử dụng đúng bằng mã MCNP-CP. Cuối cùng, kết quả đo hoạt độ phóng xạ của cả hai đầu dò được trình bày, các đánh giá theo tiêu chuẩn IAEA thể hiện sự phù hợp cho tất các kết quả. Điều này chứng minh rằng quy trình được trình bày là một phương pháp đơn giản, hữu ích và có độ chính xác cao cho các phòng thí nghiệm phân tích sử dụng phép đo phổ gamma, được áp dụng cho các mẫu môi trường. Lê Quang Vương và các cộng sự [12] đã trình này sự đóng góp tỷ lệ của 226Ra và 235 U trong phổ gamma với dữ liệu hạt nhân cập nhật mới nhất. Kết quả cho thấy, trong tổng tốc độ đếm của đỉnh 186 keV bao gồm 57,2% của 226Ra (186,2 keV) và 42,8% của 235 U (185,7 keV) với sự tồn tại của trạng thái cân bằng. Các tính toán này đã được sử dụng để xác định hoạt độ của 238U cho phép đo trực tiếp và nhanh chóng chỉ bằng cách sử dụng đỉnh 186 keV và xác minh trạng thái cân bằng thế kỉ 238U, 226Ra. Một phương pháp cân bằng được đo cân bằng thế kỉ của chuỗi phân rã 238U thông qua sản phẩm phân rã 214 Bi, năng lượng 609.3 keV được sử dụng cho nghiên cứu này. Độ lệch tương đối nhỏ hơn 4,0% giữa cả hai phương pháp đã chứng minh phương pháp trực tiếp là đáng tin cậy và có thể được áp dụng để xác định hoạt độ của 238 U trong các mẫu cân bằng phóng xạ. Ngô Quang Huy và cộng sự [4,7] đã đề xuất phương pháp bán thực nghiệm để xác định hoạt độ của đồng vị phóng xạ trong mẫu môi trường dạng trụ bằng hệ phổ kế gamma sử dụng đầu dò HPGe. Các nghiên cứu này chỉ ra rằng hiệu suất ghi nhận của đầu dò. Trong phép đo mẫu môi trường bị ảnh hưởng bởi các hiệu ứng hình học và hiệu ứng tự hấp thụ. Trong đó, hiệu ứng tự hấp thụ phụ thuộc vào mật độ khối lượng và thành phần hóa học của mẫu. Các đường chuẩn bán thực nghiệm được xây dựng theo chiều cao và mật độ khối lượng của mẫu đo để hiệu chỉnh cho hiệu ứng hình học và hiệu ứng tự hấp thụ. Từ đó, hiệu suất đỉnh của đầu dò đối với phép đo quan tâm được xác định dựa trên các đường chuẩn bán thực nghiệm đạt được. Phương pháp này đã được ứng dụng để phân tích hoạt độ của các đồng vị phóng xạ bên trong các mẫu tham khảo cung cấp bởi
  14. 12 IAEA. Kết quả cho thấy có sự phù hợp giữa kết quả phân tích với giá trị hoạt độ tham khảo. Trương Thị Hồng Loan và cộng sự [8] đã đánh giá ảnh hưởng của thành phần hóa học và mật độ khối lượng của mẫu đo lên đường cong hiệu suất đỉnh của hệ phổ kế gamma bằng chương trình MCNP4C2. Trong nghiên cứu này, mô hình hệ phổ kế gamma phông thấp sử dụng đầu dò HPGe GC2018 và mẫu đo dạng Marinelli đặt trên đầu dò. Các mô phỏng Monte Carlo bằng chương trình MCNP4C2 được thực hiện để tính toán hiệu suất đỉnh của các phép đo cho trường hợp có sự tự hấp thụ trong mẫu. Đồng thời, hiệu suất đỉnh của phép đo không có ảnh hưởng của hiệu ứng tự hấp thụ cũng được tính toán bằng cách mô phỏng Monte Carlo cho mẫu đo có thành phần là không khí. Sự so sánh giữa hiệu suất đỉnh của các phép đo có và không có tự hấp thụ trong mẫu sẽ đánh giá được ảnh hưởng của thành phần hóa học và mật độ khối lượng. Kết quả đạt được cho thấy, sự khác biệt của hiệu suất đỉnh do ảnh hưởng của thành phần hóa học và mật độ khối lượng ở vùng năng lượng dưới 100 keV là lớn hơn đáng kể so với vùng năng lượng trên 100 keV. Sự khác biệt này gia tăng khi mật độ khối lượng của mẫu tăng lên. Trong cùng một mật độ khối lượng và điều kiện đo thì ảnh hưởng của thành phần hóa học của mẫu là không đáng kể. Bên cạnh đó, nghiên cứu cũng đưa ra một phương pháp để hiệu chỉnh sự tự hấp thụ trong mẫu. Phương pháp này được thực hiện bằng cách làm khớp các dữ liệu mô phỏng để xây dựng một hàm biểu diễn hệ số hiệu chỉnh tự hấp thụ theo mật độ khối lượng mẫu và năng lượng của bức xạ gamma. Kết quả đo hoạt độ của các đồng vị phóng xạ trong mẫu IAEA-375 ứng dụng phương pháp hiệu chỉnh có sự phù hợp với giá trị hoạt độ tham khảo. Trần Thiện Thanh và cộng sự [9] đã xác định hoạt độ của các đồng vị phóng xạ trong mẫu trầm tích biển bằng hệ phổ kế gamma sử dụng đầu dò HPGe. Để cải tiến giới hạn phát hiện của hệ đo, các phương pháp thụ động và chủ động được thực hiện để làm giảm phông bức xạ. Cụ thể, đầu dò HPGe được đặt bên trong một buồng chắn phông để che chắn bức xạ môi trường. Không gian bên trong buồng chắn phông được lấp đầy bởi khí nitơ để loại bỏ sự hiện diện của radon (tồn tại trong không khí). Năm đầu dò nhấp nháy plastic, được bố trí ở phía trên và các mặt bên của đầu dò HPGe, hoạt động ở chế độ phản trùng phùng để loại bỏ các tín hiệu đóng góp từ bức xạ vũ trụ. Toàn bộ hệ thống
  15. 13 này được thiết lập trong một phòng thí nghiệm nằm dưới mặt đất 1m với tường bê tông dày 1,5m. Mẫu trầm tích biển được cung cấp bởi IAEA ở dạng bột, đồng nhất và được đóng gói trong một hộp ―SG50 (mẫu trụ). Đường cong hiệu suất đỉnh đạt được từ mẫu dung dịch chuẩn với hình học tương tự mẫu đo. Hệ số hiệu chỉnh tự hấp thụ của mẫu trầm tích so với mẫu dung dịch chuẩn được tính toán bằng công thức đơn giản dựa trên các hệ số suy giảm tuyến tính của từng mẫu. Trong đó, hệ số suy giảm tuyến tính của mẫu dung dịch chuẩn được tính bằng chương trình XCOM [2]do đã biết thành phần hóa học. Hệ số suy giảm tuyến tính của mẫu trầm tích được xác định bằng phép đo gamma truyền qua. Kết quả xác định hệ số hiệu chỉnh tự hấp thụ được tính toán bằng công thức có sự phù hợp tốt với các giá trị tương ứng tính toán bằng chương trình GESPECOR và ETNA cho vùng năng lượng lớn hơn 100 keV. 1.1.3. Mục tiêu và nội dung của khóa luận Mục tiêu nghiên cứu của khóa luận là sử dụng phương pháp xác định hoạt độ trực tiếp bằng hệ phổ kế gamma ghi nhận bởi đầu dò HPGe đối với một số mẫu môi trường sau đó so sánh với kết quả đo được từ phương pháp xác định cân bằng hoạt độ. Từ đó giải thích được rằng có thể xác định hoạt độ của một số mẫu môi trường bằng phương pháp trực tiếp thông qua tỷ lệ của 226Ra và 235U trong chuỗi phân rã. Nội dung của khóa luận bao gồm xây dựng đường chuẩn hiệu suất bằng mẫu RGU- 1. Dựa vào đường cong đã xây dựng tiến hành xác định hoạt độ của các đồng vị có trong mẫu phân tích với phương pháp đo trực tiếp. Đồng thời xác định hệ số tự hấp thụ đối với từng mẫu nhất định và xử lí kết quả hoạt độ với hệ số tự hấp thụ đã xác định. So sánh kết quả với hoạt độ xác định bằng phương pháp đo cân bằng hoạt độ. Đánh giá kết quả thu được. 1.2. Cơ sở lí thuyết 1.2.1. Chuỗi phóng xạ trong tự nhiên
  16. 14 Hình 1.1. Chuỗi phóng xạ tự nhiên 238U
  17. 15 Hình 1.2. Chuỗi phóng xạ tự nhiên 235U
  18. 16 1.2.2. Qui luật phân rã phóng xạ Đồng vị hạt nhân trải qua một lần phân rã (phóng xạ đơn)[3]: N  t   N0e  t (1.1) Trong đó: λ là hằng số phân rã hay xác suất phân rã N0 là số hạt ban đầu N(t) là số hạt tại thời gian t Đồng vị hạt nhân trải qua nhiều lần phân rã liên tục (phóng xạ chuỗi): N0  N1  N2 Tốc độ tích luỹ N2 là hiệu giữa tốc độ hình thành đồng vị này do sự phân rã của N1 và tốc độ phân rã của con: dN 2 dN1   2 N 2  1N1  2 N 2 dt dt (1.2) Thay vào (1.2) biểu thức của N1 rút ra từ (1.1) ta có: dN 2  2 N 2  1 N1 e 1t  0 dt (1.3) Giải phương trình vi phân tuyến tính (1.3) thu được: 1 N2  2  1   N10 e1t  e2 t  N02e2 t (1.4) Giả định rằng ở thời điểm t=0 hạt nhân con đã được tách hoàn toàn khỏi nuclit mẹ, tức là N02  0 thì (1.4) trở thành: 1 N2  2  1  N10 e 1t  e 2 t  (1.5)
  19. 17 1 Rút ra: N2  2  1  N10 e 1t 1  e 2 1  t  (1.6) 1 Hay: N2  2  1  N1 1  e 2 1  t  (1.7) 1.2.3. Cân bằng phóng xạ  2 1  t Sau một thời gian t đủ lớn ta thấy: e  0 và phương trình (1.6) trở thành: 1 N2  N1 2  1 (1.8) Nghĩa là: N2 1  = const N1 2  1 (1.9) Trạng thái lúc này tỷ số phân tử của hạt nhân mẹ và hạt nhân con trung gian không thay đổi theo thời gian gọi là trạng thái cân bằng phóng xạ. Khi 2 1 ta có 2  1  2 và phương trình (1.9) trở thành: N 2 1  N1 2 (1.10) Từ đó suy ra: 1N1  2 N2 (1.11) hay A1  A2 (1.12) Từ công thức (1.11), (1.12) cho thấy khi đạt đến cân bằng phóng xạ, tỷ số giữa số nguyên tử của hạt nhân con và hạt nhân mẹ luôn luôn là hằng số và hoạt độ phóng xạ của hạt nhân mẹ và hạt nhân con luôn luôn bằng nhau. Trạng thái cân bằng phóng xạ như vậy được gọi là cân bằng thế kỷ.
  20. 18 1.2.4. Tương tác của bức xạ gamma với vật chất 1.2.4.1. Hiệu ứng quang điện Khi gamma va chạm với electron quỹ đạo của nguyên tử, gamma bị hấp thụ và năng lượng gamma được truyền cho electron quỹ đạo. Electron này được gọi là quang electron (photoelectron). Quang electron nhận được động năng Ee bằng hiệu số giữa năng lượng gamma tới E và năng lượng liên kết EB của electron trên lớp vỏ trước khi bị bứt ra. Hình 1.3. Hiệu ứng quang điện Khi electron được bức ra từ một lớp vỏ nguyên tử, chẳng hạn từ lớp vỏ trong cùng K, thì tại đó một lỗ trống được sinh ra. Sau đó lỗ trống này được một electron từ lớp vỏ ngoài chuyển xuống chiếm lấy. Quá trình này dẫn tới bức xạ ra tia X đặc trưng. 1.2.4.2. Tán xạ Compton Tán xạ Compton là quá trình gamma năng lượng cao tán xạ không đàn hồi lên electron ở quỹ đạo ngoài. Gamma thay đổi phương bay và bị mất một phần năng lượng còn electron được giải phóng ra khỏi nguyên tử.