Xem mẫu

  1. NGHIEÂN CÖÙU TOÅNG HÔÏP VAÄT LIEÄU SnO2 COÙ CAÁU TRUÙC NANO ÑA CAÁP VAØ ÖÙNG DUÏNG TRONG CAÛM BIEÁN KHÍ, XUÙC TAÙC Chuyên ngành: 62.44.01.19
  2. 2:
  3. 1. Lý d Oxit 2) n g = 3,6 eV) và là , N quan tâm oxit , . ). C phân tán t gian. Tuy nhiên, khi c thành thì , an này, SnO2 nano (hierarchical nanostructures) . nano . là phân tán các oxit nano (MQTB) -41 v.v.. 2 trên n . riêng 1
  4. SnO2 và , n nano SnO2 . - 2 - - -1 MCM-41. - ethanol - - - -3 urchin và 0-1 MCM- 41. - -3 - khí -1 MCM- - -1 SnO2/MCM- SnO2/MCM- 2
  5. SnO2/MCM- - 4 9 trang, 25 52 hình, 162 : 2 trang : 24 trang .M 83 trang : 2 trang SnO2 2 Oxit : stanic oxit (SnO2) và oxit SnO2 Stanic oxit có oxit 2, RuO2, GeO2, MnO2, VO2, IrO2 và CrO2 SnO2 ch (nano-building (0D), (1D) . Trong 3
  6. là trúc hình thành. SnO2 2 nano oxit , Fe3O4 , SnO2 v.v. 1.1.4 SnO2 c c bay hai giai nhi t/dung nhi t. 1.1.5 SnO2 -1 MCM- tán SnO2 -41 (SnO2/MCM-41) - 1.2. HO 2 1.2.1. SnO2 có , : 4
  7. - hay R = Ra /Rg, Ra Rg là n khí - Th . P trên tác SnO2/MCM-41 có hydroxyl hoá phenol , N SnO2 xúc tác cao. - Ng SnO2 - -N SnO2 -3 lông nhím. - N SnO2 -1 MCM-41 (SnO2/MCM-41). - 2H5OH và H2 2 - tính xúc tác SnO2 . 5
  8. - -ray diffraction, XRD) -H (Scanning Electron Microscopy, SEM) - H - TEM) - X-ray Spectrometry) - - - tán t -Visible Diffuse Reflectance Spectroscopy) - (High Performance Liquid Chromatography) - - oxit SnO2/MCM-41 - 2.3.2. - SnO2 nano - - SnO2 -3 lông nhím - SnO2 -1 MCM-41 - 2 - Ph n ng hydroxyl hóa phenol b ng hydroperoxit 6
  9. SnO2 - 3.1. Q và 4 2 T này, là siêu âm, C, SnCl4 0,5 g trong 35 mL dung môi methanol nm (hình 3.8.) Hình 3.8. 2 có -3 và mô h là 9,2 nm. (hình 3.7) trình 2 /g . Giá . 7
  10. Hình 3.7. a. 2 d thì tính toán cho giá là 3,7 nm. 2 - -3). mô hình 2 0- . 8
  11. Ngoài ra, v vào - ). 600 500 y = 682,17x - 2556,4 2 R = 0,9998 400 ( E) (eV .cm ) -2 300 2 2 200 100 0 3,75 eV 1 2 3 4 5 6 7 E(eV) Hình 3.9. a. E)2 theo E 2 - SnO2 -3 LÔNG NHÍM 3.2.1. C SnO2 -3 lông nhím 2 NaOH 0,350 M) -3 lông nhím . . Hình 3.11. 9
  12. Hình 3.19 trình bày 70 60 ThÓ tÝch khÝ hÊp phô (cm /g STP) 50 3 UR. 40 30 20 2 60,1 m 10 0 0.0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.7 0.8 0.9 1.0 1.1 ¸p suÊt t- ¬ng ®èi P/P0 2 Hình 3.19. UR 1D. SnO2 -3 lông nhím N 0.010 PS 0.009 Equation y = a + b*x 0.008 Adj. R-Squar 0.72401 0.99181 Value Standard Err 0.007 B Intercept 0.00214 1.33783E-4 Hall , 0.006 B D Slope Intercept -0.0010 0.0167 2.83847E-4 5.0522E-4 .cos D Slope -0.0308 0.0014 0.005 1- 0.004 0.003 UR = - 0.002 0.001 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.7 0.8 0.9 0,0005), sin - có Hình 3.20. = -0,015). , 2 10
  13. . 2 1-3 lông nhím. 3.3. SnO2 -1 MCM-41 (SnO2/MCM-41) 2/MCM-41 Khi mol Sn/Si là 0,07; 0,1; 0,5 thì (hình 3.22) SBET (SnO2/MCM-41(GT 0,07)) = 477,4 m2/g > SBET (SnO2/MCM-41 (GT 0,1)) = 424,4 m2/g > SBET (SnO2/MCM-41(GT 0,5)) = 319,6 m2/g. 1000 1000 ThÓ tÝch khÝ hÊp phô(cm /g STP) 800 SnO2/MCM41(GT0,5) 3 600 SnO2/MCM-41(GT0,1) C- êng ®é (Cps) SnO2/MCM-41(GT0,5) (100) 400 SnO2/MCM-41(GT0,07) SnO2/MCM41(GT0,1) 200 0 (110) (200) SnO2/MCM41(GT0,07) 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 0 2 4 6 8 10 ¸p suÊt t- ¬ng ®èi P/P0 2 (®é) Hình 3.21. Hình 3.22. 2/MCM- nit SnO2/MCM-41(GT0,07), SnO2/MCM- 41(GT0,1), SnO2/MCM-41(GT 0,5) 11
  14. MQTB MCM- 24. 003 005 4000 8000 SiKa 3600 7200 SiKa 3200 6400 2800 5600 CKa ClLl SnMz SnM3-m CKa ClLl SnMz SnM3-m 2400 4800 SnMg SnMg Counts Counts SnLa SnLl SnLb2 SnLl 2000 4000 OKa OKa ClKb ClKb 1600 3200 SnLb SnLr2, SnLb SnLr 1200 2400 AlKsum AlKsum SnLsum SnLsum SnLa ClKesc ClKesc SnLb2 SnLr2, AlKa SnLr ClKa AlKa ClKa 800 1600 400 800 0 0 0.00 1.00 2.00 3.00 4.00 5.00 6.00 7.00 8.00 9.00 10.00 0.00 1.00 2.00 3.00 4.00 5.00 6.00 7.00 8.00 9.00 10.00 Hình 3.24. keV (a) SnO2/MCM-41(GT0,07) và keV SnO2/MCM-41(GT0,1) O2/MCM- 41(GT0,07) là (M = 0,87, N = 4, SD = 0,09 O2/MCM- 41(GT0,1) là (M = 0,26, N = 4, SD = 0,12). SD 3.3.2. O2/MCM- 4 - là 0,1 trúc MQTB MCM- 1600 200 200 100 1400 1200 0,52.SnO2/MCM 41 C- êng ®é (cps) 1000 100 C- êng ®é (Cps) 0,48.SnO2/MCM 41 800 SnO2-MCM-41 (0,07) 600 0,44.SnO2/MCM 41 110 110 200 200 MCM-41 0,40.SnO2/MCM 41 400 SnO2-MCM-41 (0,1) 0,36.SnO2/MCM 41 SnO2-MCM-41 (0,2) 200 0,32.SnO2/MCM 41 0 SnO2-MCM-41 (1) 0 2 4 6 8 10 0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 2 (®é) (®é) Hình 3.26. Hình 3.27. 2 /MCM- 2/MCM- mol Sn/Si khác nhau 12
  15. Hình 3.29. 2/MCM-41 T 0,40.SnO2/MCM-41 (hình 3.29). 25 ThÓ tÝch khÝ hÊp phô (cm /g STP) (hình 3.30). 3 0,44.Sn-MCM 41 0,36.Sn-MCM 41 0,40.Sn-MCM 41 (0,40.SnO2/MCM-41 BET MCM 41 ) = 707 m2/g > SBET (0,44.SnO2/MCM-41) = 456 m2/g 0.0 0.2 0.4 0.6 ¸p suÊt t- ¬ng ®èi P/P0 0.8 1.0 > SBET (0,36.SnO2/MCM-41) = Hình 3.30. 374 m2/g. . X các 2/MCM- Tên m N M SD 0,32.SnO2/MCM-41 4 2,03 0,04 0,36.SnO2/MCM-41 4 0,75 0,04 0,40.SnO2/MCM-41 4 0,12 0,02 0,44.SnO2/MCM-41 4 0,24 0,01 0,46.SnO2/MCM-41 4 0,60 0,01 (N : 13
  16. SD -41. 3.3.2.3. SnO2 2/MCM-41 Oxit phân tán vào N. 0.SnO2/MCM- oxit -41; trong k N bé 2 2 - UV- -41 và SnO2/MCM- 3.32. 0,1 280 208 340 230 §é hÊp thô (Abs) SnO2/MCM-41(0,2) SnO2/MCM-41(0,1) MCM-41 200 300 400 500 600 700 800 §é dµi b- íc sãng (nm) Hình 3.32. - -41, Hình 3.33. SnO2/MCM- nhau 2 trong MCM-41 14
  17. S 2 silic MCM- mô hình 2 phân tán lên SBA-15 (hình 3.33). SnO2/MCM- 2/MCM-41 3.3: SnO2/MCM- A SnO2 Chúng tôi s d ng ba lo i v t li u SnO2 c u trúc nano p ki u 1-3 c u x p (PS), ki u 1-3 lông nhím (UR) và ki u 0-1 MCM- 41 (SM ng h u ki n t ph n 3.1, 3.2 và 3.3 nghiên c u c m bi i v i khí LPG, ethanol và hydro. K t qu thì ch có v t li m bi n khí, trong t li u SM không c c m bi n khí. 3.4.2. SnO2 PS và UR 15
  18. 7 (a) 8000ppm 6 §é nh¹y khÝ (Ra/Rg) 5 4000ppm 4 2000ppm 3 1000ppm 500ppm 2 1 0 3.5 (b) 3.0 §é nh¹y khÝ (Ra/Rg) 2.5 2.0 1.5 1.0 Hình 3.39. - 4000C a. PS , b. UR. hình 3.39 có , - -3 lông nhím. Ngoài ra, . 3.4.3. PS và UR ethanol 12 2000ppm (a) 10 §é nh¹y khÝ (Ra/Rg) 8 6 500ppm 4 300ppm 200ppm 100ppm 2 50ppm 16 (b) 14 12 §é nh¹y khÝ (Ra/Rg) 10 8 6 4 2 Thêi gian (s) Hình 3.42. - o C a. PS và b. UR. 16
  19. 3.4.4. PS và UR hydro Ngoài ra, d - và H2 PS 1000ppm 6 5 250ppm §é nh¹y khÝ (Ra/Rg) 150ppm 4 100ppm 50ppm 3 25ppm 2 1 16 14 UR 12 §é nh¹y khÝ (Ra/Rg) 10 8 6 4 2 Thêi gian (s) Hình 3.46. - o Hydro C PS và UR. OXIT TRÊN XÚC TÁC SnO2 Xúc tác SnO2 PS và SnO2 xúc tác SM xúc tác . oxyl hóa phenol. 17
  20. 2/MCM-41 3.5.3. Phâ , 3.5.3.2. , trong catechol hay hydroquinone) . 2. o C0 C0 C0 C0 CPN (mol.L 1) 0 0 PN HP CTA HQ X PN mol.L-1 mol.L-1 mol.L-1 mol.L-1 % 0,53 0,53 0 0 45,8 0,53 0,53 0,01 0 45,8 0,53 0,53 0,05 0 46,9 0,53 0,53 0,1 0 47,4 0,53 0,53 0 0,01 46,3 0,53 0,53 0 0,05 47,2 0,53 0,53 0 0,1 49,6 18
nguon tai.lieu . vn